2003年1月18日，等等草剪刚主演的奇幻爱情电影《黄泉归来》上映，竹内结子饰演一直祈祷自己死去的恋人可以复活归来的“橘葵”，由此获得了第27届日本电影学院奖最佳女演员提名，4月13日，与阿部宽领衔主演的电视剧《笑颜的法则》播出，竹内结子饰演无论遭遇什么都努力向前看、总是怀着一颗乐观的心的“仓泽祐美”。
2004年1月12日，与木村拓哉共同主演的青春爱情励志剧《冰上恋人》开播，竹内结子饰演男友出国留学而失去联络，迟迟无法开始新恋情的“村濑亚树”，该剧最高收视率达28.0%;10月30日，与中村狮童、武井证联袂出演的奇幻爱情片《现在，很想见你》上映，竹内结子出演在雨季到来时复活的“秋穗澪”，凭借该角色获得了第28届日本电影学院奖最佳女主角提名。也因为该片，竹内结子与演员中村狮童相恋。
2005年1月17日，与内野圣阳、黄川田将也、小林聪美等合作主演的爱情喜剧《不愉快的基因》开播，竹内结子在剧中饰演对昆虫的热爱几乎超过一切的生物研究所研究员“仓井仁子”，并因此获得了第9回日刊体育日剧大赏最佳女主角奖;10月29日，与妻夫木聪、高冈苍佑联合出演的爱情电影《春之雪》上映，竹内结子饰演传统的古典美人“绫仓聪子”，由此获得了第28届日本电影学院奖最佳女主角提名。
2005年3月，竹内结子未婚先孕;5月9日，竹内结子公开了与中村狮童交往的事实，并承认已怀孕三个月;6月，二人提交结婚申请;11月，竹内结子诞下一个男孩。
2006年7月，中村狮童因酒后驾车且无视信号灯被警察当局拘留时，被发现女演员冈本绫也同车;不久，又被媒体爆出中村狮童夜会高冈早纪;10月下旬，竹内结子搬离与中村狮童的住处;10月31日，竹内结子透过代理律师单方面签字申请离婚，并转交狮童签署。
2007年6月23日，与伊势谷友介、古田新太、树木希林共同出演的剧情片《挎斗摩托车里的狗》上映，竹内结子颠覆往日形象，饰演大胆豪爽、不拘一格的“洋子”，凭借该角色获得了第20届日刊体育映画大奖最佳女主角奖;9月29日，竹内结子与泽尻绘里香、伊势谷友介领衔主演的剧情片《尘封笔记本》上映，她在片中饰演泽尻绘里香发现的日记本的主人“真野伊吹”;11月23日，与大泽隆夫、玉木宏、大森南朋联袂主演的悬疑动作片《午夜雄鹰》在日本上映，竹内结子饰演《WISE》杂志的记者“有泽庆子”。
2008年1月，竹内结子凭借电影《挎斗摩托车里的狗》、《尘封笔记本》、《午夜雄鹰》，获得了第81届《电影旬报》奖最佳女主角奖;1月14日，与香取慎吾、八木优希、松田翔太等联合出演的爱情剧《没有玫瑰的花店》首播，竹内结子饰演个性开朗活泼的盲女“白户美樱”;2月9日，与阿部宽、吉川晃司、池内博之合作主演的悬疑电影《巴提斯达团队的光荣》上映，竹内结子饰演东城大学附属医院内科医生“田口公子”。
2008年2月29日，竹内结子与中村狮童达成协议离婚，儿子抚养权归竹内结子，中村狮童则享有定期探视的权利。
